无限层镍基体系需由钙钛矿前驱体RNiO₃（113相）经去除顶角氧转变为RNiO₂（112相），传统的CaH₂封管化学还原法虽能获得超导样品，但难以避免空气暴露与表面非晶化，其表面质量难以满足ARPES、STM等表面敏感实验的需求。如何在超高真空环境下实现高效、温和且可控的原位还原，成为突破电子结构研究瓶颈的关键。

本研究系统构建了三套原位原子氢还原平台：科研用射频等离子体源、工业用射频等离子体源以及热裂解源，并围绕“产氢效率—还原温度—薄膜结构—表面形貌—超导性能”这一链条，对各手段的参数进行全面优化。工作不仅建立了适用于不同氢源的稳定放电与高纯原子氢产生条件，也明确了最佳的还原温度窗口和时间尺度。

在最优条件下，三类原位还原手段均可获得结晶质量优异的112相薄膜，并在相同前驱体条件下实现与CaH₂还原相当或更佳的超导性质。其中，工业用等离子体源与热裂解源由于产氢效率更高，可在更温和的温度下实现充分还原，不仅提升了零电阻温度，亦显著减小了超导转变宽度，显示出更高的还原均匀性。同时，三种原子氢还原方式均有效改善薄膜表面平整度，其表面粗糙度R_q明显低于CaH₂方法制备的样品，为后续利用低能光子ARPES获取高能量与动量分辨率的电子结构图像创造了关键条件。

整体而言，该工作首次实现了三种原位氢源在统一体系下的系统比较与优化（图2），为理解无限层镍氧化物的电子结构、超导能隙及赝能隙行为奠定了实验基础。研究展示了原位还原技术在镍氧化物薄膜表面质量、结构可控性和超导性能提升方面的显著优势，并为未来更高质量的镍基超导薄膜生长、超高分辨光电子能谱研究及机制探索提供了可推广的重要技术路径。该成果发表在《物理学报》(Acta Phys. Sin. 74, 227404 (2025))。

图2 原位原子氢还原装置示意图　(a) 集成在PLD腔体的科研用射频等离子体源示意图; (b) 集成在另一套腔体的工业用等离子体源和热裂解源示意图