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尖晶石结构LiV₂O₄ 的电子结构揭示及 3d 重费米子行为的起源研究

发布日期:2025-10-15   

重费米子行为通常出现在含 f 电子的强关联体系中,而 LiV₂O₄ 作为首个呈现重费米子特性的 3d 过渡金属氧化物,却具有与典型 f 电子体系相当的巨大有效质量,其微观起源长期存在争议。理论上曾提出 Hund 耦合驱动的轨道分化、接近 Mott 转变的强关联效应以及几何挫折引发的低能量自旋涨落等机制,但缺乏直接的三维电子结构实验观测,限制了对其重费米子行为的系统理解。

本工作通过制备高质量 LiV₂O₄ 薄膜,并结合同步辐射及 He 灯紫外光源 ARPES,首次揭示其三维电子结构[8]。我们在费米能级附近直接观测到一条来源于 a₁g 轨道的平带电子态(图3a),其整体带宽仅约 25 meV,明显小于 DFT 预测。结合理论比对(图3b),确认 Hund 耦合导致的强关联带宽压缩是质量增强的关键来源。在更高分辨率的近 EF 谱中,我们进一步发现该平带在靠近费米能级处出现额外的几 meV 能标重整化(图3c),使有效质量提升至百倍自由电子质量量级,构成 LiV₂O₄ 低能量重费米子的直接能带证据。该结果表明:高能 Hund 关联与几何阻挫相关或自旋自由度相关的低能涨落协同作用,共同塑造了 3d 系统中罕见的重费米子态。该成果发表在Chinese Physics Letters, 42,100710 (2025)。


3 (a) LiV₂O₄ 在 kₓ–kz 平面上的费米面强度分布(积分范围 ± 30 meV)。在 Γ 点附近观测到显著增强的光电子强度,对应一条弱色散的 a₁g 平带。 (b) 实验提取的 α(a₁g)和 β(e′g)能带色散与 DFT、DMFT 理论计算的比较。 (c) 基于高能量分辨率 ARPES 的 a₁g 能带近费米能级结构。