尖晶石结构氧化物为研究电子关联、几何挫折与超导性的耦合机制提供了独特平台。然而,代表性的自旋极化超导体 LiTi₂O₄ 的电子结构及其超导机制长期存在争议,包括电声子耦合(EPC)强度分布、能带重整化来源以及能隙是否具有节点等问题。由于以往研究主要依赖多晶样品,其结构缺陷与载流子密度偏小限制了超导态本征性质的解析,因此迫切需要在高质量单晶薄膜上开展原位谱学测量,以获得其电子结构、能带重整化、EPC 各向异性以及超导能隙形态的直接证据。
研究团队首先通过 RHEED 观测到清晰条纹(图4a),确认薄膜具有高质量外延结构和平整表面。在超导性质方面,STS 显示 20 mK 下超导能隙呈 U 型结构(图4b),证明 LiTi₂O₄ 为 无节点 s-wave 超导体。在电子结构方面,利用ARPES 获得其三维动量分布,kₓ–kz 平面中的费米面周期性清晰可见,与布里渊区重复性严格一致(图4c),直接展示了 LiTi₂O₄ 的 三维费米面拓扑。在电子关联方面,沿 K 方向的能带色散中观测到明显的 kink(图4d-4e),其能量尺度 ∼45 meV,与声子态密度的峰值一致,表明强 EPC 的存在。进一步的动量分辨分析揭示 EPC 呈显著各向异性,在靠近 L 点(鞍点附近)最强,而在 K 附近最弱。三维费米面的EPC强度分布(图4f)显示随动量呈非均匀分布,与鞍点导致的态密度增强分布高度一致。这些发现共同揭示:LiTi₂O₄ 是一个 以 EPC 为主导、但受电子相关性与几何挫折调制的相关 BCS 超导体,其三维电子结构、能隙形态与 EPC 分布首次获得系统实验验证。该成果发表在Physical Review B, 112, 045105 (2025)。

图 4 LiTi₂O₄ 的薄膜质量、超导能隙、能带重整化及三维 EPC 各向异性。(a) RHEED 图样呈现清晰条纹和高阶衍射点,表明 LiTi₂O₄ 外延薄膜具有高质量和平整表面。(b) 20 mK 下的 STS 谱显示 U 型无节点超导能隙,符合 s-wave BCS 超导特征。(c) ARPES 能带色散呈现约 45 meV 的 kink 结构,反映显著的电子–声子耦合。(d) kₓ–k_z 平面费米面周期性(Fig.3e)展示材料本征的三维费米面拓扑。(e) EPC 强度 λ 在三维费米面上呈强烈各向异性,在接近 L 点(鞍点位置)处最强,体现几何挫折与鞍点态对 EPC 的放大作用。